mil-53、uio-66的制备极其作为载体催化co富氢条件下氧化性能的研究

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MIL?53、UIO-66的制备极其作为载体催化CO富氢条件下氧化性能的研究专 业:应用化学 学生姓名:黄凯烽学 号:5503208009指导教师:陈超摘要金属一有机骨架(MOFs)材料代表了一类杂合的有机一无机超分子材料, 是通过冇机桥联配体和无机的金屈离子的结合构成的冇序网络结构。MOFs呈现 出目前最高的比表面积,最低的晶体密度以及可调节的孔尺寸和功能结构,使 MOFs可以实现一些特殊的应用,包括气体的存储和分离,催化以及药物缓释等。 通过在有机配体屮引入功能基团或者利用MOFs作为主体环境引入活性组分, 合成功能化的MOFs材料,可以大大拓宽其应用范围。本论文分为两部分,第 一部分是制备多种不同的MOFs材料(MIL?53 UIO-66),;第二部分是利用制备得到的MOFs材料负载金属制备催化剂并对其进行表征,通过X射线衍射 (XRD)、红外光谱仪(IR)和热重分析仪(TG)等衣征手段系统地研究它们的结构、 组成。并对其在富氢条件下催化CO氧化性能进行研究。关键词:MOFs 合成 负载 CO氧化 富氢The preparations of MIL-53 and UIO-66 andstudies on the catalysts which they act as carriers ofpreferential oxidation of CO in H2-rich gasesAbstractMetal-Organic Frameworks (MOFs) represent a new class of hybrid organic-inorganic surpramolccular materials comprised of ordered networks formed from organic bridging ligands and inorganic metal cations. MOFs have been generated that exhibit the highest known surface areas, the lowest crystal densities as well as tunable pore size and functionality, which can be tailored for specific applications, including gas storage and separation, catalysis, drug delivery and so on. The application can be largely broadened by designing functional MOFs bearing an organic function or introducing the active sites to the MOFs, which act as hosts for a variety of guest molecules.In this work, we first need to preparation of three different MOFs(MIL-53 UIO-66);In addition,we use the MOFs were prepared as a carrier to load the metal preparation catalyst and analyze, The stmeture, composition and active Were investigated by means of X- ray diffraction (XRD) 、 analyzer , infrared spectrometer (IR) and thermal gravimetric analysis (TG)?And study the catalytic CO oxidation in hydrogen-rich conditions?Key Words : MOFs Synthesis Load CO oxidition H2-rich gases第一章绪论摘要IIAbstract第一章绪论 11.1金属有机骨架化合物(MOFs) 11.2金属有机骨架化合物的特点及应用 21.2.1多孔性 31.2.2连锁现彖 41.2.3大比表面积 41.2.4具有的不饱和金属配位点 41.3金属有机骨架化合物在催化方面应用的发展 5131 MOFs作为载休 51.3.2金属中心离子活性位点催化 61.3.3功能化的有机配体位点的催化 61.3.4自组装超分子催化 71.4 CO富氢条件下催化氧化的选题意义 81.5本课题选题的目的和意义 8第二章实验部分 92.1主要实验药品 92.2 MOFs材料和催化剂的制备 102.2.1 MIL-53 的制备 102.2.2 MIL-101 的制备 错误!未定义书签。10102.3 MOF材料和催化剂的表征 ??????? 112.2.3 UIO-66 的制备2.2.4催化剂的制备2.3.1热重与差热分析(TG-DSC) 2.3.2 元索分析(elemental analysis) 112.3.3 X■射线衍射(XRD) 112.3.4比表面和孔径分布的测定(BET) 112.3.5 红外光谱(FT-IR) 112.4催化剂活性评价 1113第三章结果与讨论 第一章绪论3」MIL-53的制备与表征 错误!未定义书签。3.1.1 MIL-53的FT?IR (红外)与元索分析 错误!未定义书签。3.1.2 MIL-53的TG?DSC (热重■差热)分析 错误!未定义书签。3」.3 MIL-53晶体的XRD分析 错误!未定义书签。3.2 UIO-66的制备与表征 错误!未定义书签。321 UIO-66的FT?IR (红外)与元素分析 错误!未定义书签。3.2.2 UIO-66晶体的XRD分析 错误!未定义书签。3.2.3 UIO-66晶体的BET表征 错误!未定义书签。3.3 MIL-53UIO-66负载的Cu、Ag、Pt的CO优先氧化反应测试错误!未定义书签。331催化剂的FT?IR (红外)与元素分析 错误!未定义书签。3.3.2催化剂的TG-DSC (热重?差热)分析 错误!未定义书签。3.3.3催化剂的活性分析 错误!未定义书签。3.4结论 参考文献 23致谢 27 错误!未定义书签。第一章绪论1.1金属有机骨架化合物(MOFs)作为超分子化学的一个分支,它结合了有机高分子和配位化合物两者的特 点,既不同于一般的有机聚合物,也不同于Si?0类的无机聚合物。金属冇机骨架(Metal?Org
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